На это время приходится и его основная литературная деятельность. Естественно, самыми яркими жемчужинами творчества Лённрота были «Калевала» (первое издание «Калевалы», 1835 г., и второе издание, так называемая «Новая Калевала», 1849 г.) и «Кантелетар» (1840 г.), но Лённрот успел сделать и многое другое в области литературы. Также он был очень талантливым журналистом.
В период работы врачом в Каяни, Лённрот опубликовал в одиннадцати печатных изданиях 98 статей, которые могли выходить в нескольких номерах газет. Будучи старательным сотрудником, он написал 30 статей в газету «Хельсингфорс Моргонблад», где редактором был Й.Л. Руннеберг. В период с 1833 по 1853 гг. он публиковался в изданиях «Оулун Виикко-Саномат», «Санан Сааттая Виипуриста», «Борго Тиднинг», «Суоми», «Сайма», «Маамиехен Юстявя», «Финланд Аллмянна Тиднинг», «Суометар», «Литтературбладет», «Канава»).
Кроме этого, он основал первый в Финляндии периодический журнал «Мехиляйнен» («Пчелка»), будучи редактором в 1836-1837 гг. и в 1839-1840 гг. и выпустив 42 номера. Непродолжительное время он работал корреспондентом в «Оулун Виикко-Саномат» (52 номера в 1852-1853 гг.) и в «Литтературбладет» (1847-49гг.). В приложениях к журналу «Мехиляйнен» он публикует свои статьи по всемирной (Воспоминания о жизни человека во все времена, 1836 г.), финской (Финская история в кратком изложении, 1839 г.) и русской (Русская история, краткое изложение, 1840 г.) истории. В журнале «Мехиляйнен» он знакомит читателей и с историей региона Кайнуу. В Кайнуу ему удалось найти людей, писавших для журнала статьи.
Кроме «Калевалы» и «Кантелетар» в период работы в Кайнуу Лённрот издал два обширных труда по фольклористике: «Пословицы финского народа» (1842 г.) и «Финские народные загадки» (1844 г.). В этот круг вошли также изданный в 1842 г. сборник «Современная поэзия финского народа» (Om närvarande tids poesie hos Finska Allmogen), и «Пятьдесят стихов и шесть песен» Пааво Корхонена (1848 г.)
В течение многих лет Лённрот работал над составлением шведско-финско-немецкого словаря (Svensk, Finsk och Tysk Tolk, 1847 г.), что имело огромное значение для финской интеллигенции в процессе ее постепенного перехода со шведского на финский язык. Словарь также стал подготовительной работой для его грандиозного труда: Финско-шведского словаря, который вышел в свет в 1847 г. и оставался фундаментальным трудом на протяжении десятилетий. Кроме этого, в период жизни в Каяни, Леннрот закончил работу и над русско-шведско-финским словарем, который был издан в 1851 г.
Леннрот ввел множество новых терминов в финский язык, в том числе, слово литература (kirjallisuus) придумано им, а также такие слова, как окончание (pääte), количество (luku), единственное (yksikkö) и множественное число (monikko). Работая врачом, он придумал и ввел в обиход великое множество слов, например, пациент (potilas), симптом (oire), жар, температура (kuume), артерия (valtimo), вена (laskimo).
В области медицины, здравоохранения и общественной жизни он публиковал как статьи в газетах, так и различные книги, которые в течение долгого времени служили справочными пособиями для людей. После переезда в Кайнуу, находясь под впечатлением о голодных годах, он перевел свою первую работу «Добрые советы в неурожайные годы от Густава Шартау» (1834 г.). Затем последовали «Домашний доктор финского крестьянина» (1839 г.) , а также перевод пособия «Советы народу Похъянмаа по воспитанию и кормлению детей» (1844 г.).
Научными изданиями Лённрота в период жизни в Кайнуу были докторская диссертация «Использование магии в медицине у финнов», опубликованная в журнале финского медицинского общества в 1842 году, а также быстро написанная диссертацию «Северно-чудский язык» (Om det Nord - Tschudiska språket, 1853), которая была условием для принятия его на профессорскую должность и стала его последним трудом этого периода.
Лённрот являлся также родоначальником новых жанров литературы. Его рассказ о Ворне, опубликованный в «Хельсингфорс Моргонблад», был одной из первых новел финской литературы.
Одним из сотрудников журнала «Мехиляйнен» в Кайнуу был капеллан из Кианта Карл Сакса, который являлся также опытным переводчиком на финский язык. По просьбе Лённрота Сакса составил полное описание церковного прихода Кианта (= Суомуссалми). Лённрот опубликован этот документ в апрельском номере журнала1837 г.